面对快速发展的电动汽车产业和储能市场，基于传统液态电解质的锂离子电池面临巨大的挑战，如里程焦虑和安全问题。这些问题推动了固态电池的发展，其采用的固体电解质不易燃，并且当与金属锂负极和高电压正极结合时，可以满足高能量密度的需求。
石榴石型固态电解质Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)具有较高的锂离子电导率(10-4-10-3 S cm-1)，并且是极少数对金属锂稳定的固态电解质之一，此外，石榴石型固态电解质具有较强的机械性能，使其具有阻挡锂枝晶刺穿的潜力，展现出极好的应用前景。然而，在实际应用过程中发现，金属锂与固态电解质表面的不良接触会诱导不均匀的锂沉积并积累应力产生锂枝晶，这极大地限制了固态电池在较大电流密度下的稳定工作。
于上述研究背景，南开大学团队与郑州大学唐宾副研究员和周震教授合作在金属锂和LLZTO界面处构建双层富Li2O界面层，由一层保形性良好的富Li2O层和另一层通过原子层沉积技术制备的ALD-Li2O层组成。富Li2O层是通过将LLZTO电解质片在添加少量In2O3的熔融锂中不断摩擦而成的，结合电化学性能测试和扫描电镜探索了富Li2O层对实现均匀锂沉积的调控作用，证实了在室温且无外部施压条件下阳极形貌劣化是对长期循环稳定性的最大威胁，这会导致界面处电压极化增大，漏电流渗入电解质内部诱导锂枝晶。在引入ALD-Li2O绝缘层后，Li/Li对称电池在0.5 mA cm-2的电流密度下表现出超过1000 h的循环寿命。此外Li2O绝缘层具有较高的锂离子电导率，不会引起较高的电压极化，促使对称电池在2 mA cm-2的大电流密度下依然保持稳定运行。本工作研究了双层富Li2O界面层的协同效应对锂枝晶的抑制效果，实现了固态电池在常温且无外部施压条件下的稳定循环，也展现了Li2O作为界面改性主体材料的优势，有助于指导探索更先进的界面改性策略。该成果发表于Advanced Functional Materials 2023, 33, 2306399，南开大学材料科学与工程学院硕士毕业生蒋昊阳和刘俊庆博士为共同一作，通讯作者为郑州大学化工学院唐宾副研究员和周震教授。该工作得到了国家重点研发计划项目和国家自然科学基金的资助。https://doi.org/10.1002/adfm.202306399